Али Ардашир Амоли Лариджани родился в 1958 году в городе Эн-Наджаф на территории Ирака, куда был сослан его отец во времена правления шаха Резы Пехлеви. В Иран его семья вернулась в 1960-е годы, многие его родственники были видными политическими деятелями.
В 1980-е годы Лариджани стал членом Корпуса стражей исламской революции. В начале 1990-х он занимал должность министра культуры и исламской ориентации. С 1994 года на протяжении 10 лет возглавлял национальную телерадиовещательную компании Ирана - "Голос Исламской Республики Иран".
С 2005 по 2007 годы занимал должность секретаря Высшего совета национальной безопасности Ирана. Тогда Лариджани принимал активное участие в переговорах по ядерной программе Тегерана. Он настаивал на том, чтобы диалог между Ираном и "евротройкой" был расширен до многосторонних переговоров с участием всех государств - членов МАГАТЭ, а также стран - членов Движения неприсоединения. При этом Лариджани выступал за то, чтобы весь процесс обогащения иранского урана проходил на территории страны. Он отказывался идти на уступки по вопросам ядерной программы. Однако впоследствии даже такой подход президент Махмуд Ахмадинежад назвал слишком прагматичным и заменил Лариджани на Саида Джалили, занимавшего более жесткую позицию. Тем не менее в 2015 году он снова играл ключевую роль в переговорном процессе по ядерной программе.
С 2008 по 2020 годы Лариджани был депутатом Исламского консультативного совета, был спикером парламента, затем собирался побороться за пост президента, но Совет стражей конституции не допустил его до выборов. В 2024 году история повторилась.
После Двенадцатидневной войны с Израилем Али Лариджани был вновь, после почти 20-летнего перерыва, назначен секретарем Высшего совета национальной безопасности Ирана.
Еще будучи спикером парламента, Лариджани неоднократно подвергал критике президента США Дональда Трампа за его выход из сделки по ядерной программе.
На днях он отмечал, что Ближний Восток может "погрузиться во тьму" менее чем за полчаса в случае удара по иранской энергосистеме.
Лариджани был включен в список госдепартамента США высокопоставленных иранских чиновников, за информацию о которых США готовы заплатить вознаграждение в размере 10 миллионов долларов.